Inizialmente si iscrive alla facoltà di Giurisprudenza a cui rinuncia per passare a Lettere. Dopo la laurea in Lettere e un diploma alla Scuola Romana di Fumetti, Valerio Lundini inizia a collaborare in qualità di autore con diversi programmi radiofonici e televisivi. In particolare figura tra gli autori di 610 e di Programmone, entrambi in onda su Rai Radio 2. Nel 2019 partecipa in qualità di autore e comico al programma Battute? in onda in seconda serata su Rai 2.
Nel 2020 partecipa come co-conduttore al programma L’Altro Festival, nuova versione del DopoFestival di Sanremo, in streaming su RaiPlay. Sempre nel 2020 arriva il suo primo ruolo da conduttore principale nel programma Una pezza di Lundini, in onda in seconda serata su Rai 2 dal 7 settembre 2020 ed arrivato ormai alla sua terza stagione.
Nel 2021 partecipa alla terza serata del Festival di Sanremo 2021 in qualità di ospite, insieme a Roy Paci, per la serata cover al fianco di Fulminacci con il brano Penso positivo di Jovanotti. Nello stesso anno esce Era meglio il libro, la sua prima opera letteraria.
Nel 2022 è doppiatore nella versione italiana di The Bad Guys, lungometraggio animato DreamWorks, e prende parte alle riprese del primo film che lo vede tra i protagonisti: Il più bel secolo della mia vita.